大连化物所甲醇制烯烃国家工程实验室叶茂研究员、刘中民院士团队在沸石分子筛表面传质研究中取得了新进展，借助智能重量分析仪等表征技术，通过直接定量控制SAPO-34分子筛的表面传质，从而调控甲醇制烯烃（MTO）反应的催化寿命以及双烯选择性，揭示了表面阻力与分子筛催化反应性质的定量关系。相关研究成果以“Control of Surface Barriers in Mass Transfer to Modulate Methanol-to-Olefins Reaction over SAPO-34 Zeolites”为题发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上，并入选为Hot Paper。(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202009230)

本工作中主要利用我所能源研究技术平台的智能重量分析仪（IGA）进行扩散性能的测试，可以实现测定不同压力气氛下客体分子的吸附与扩散性质，精度为10^-7克，时间分辨率为1秒。利用该仪器测定客体分子在多孔材料中的吸附曲线，结合模型拟合的方法，可以通过初始吸附曲线确定出表面渗透率，再利用完整的吸附曲线拟合出晶内扩散系数。

Figure1. Initial uptake rates of propane (a) at 40 °C and methanol (b) at 20 °C in three SAPO-34 samples. The scatters represent the experimental data while solid lines are fitting results. Surface permeability and intracrystalline diffusivity of propane (c) and methanol (d) derived by the uptake rates.

该团队利用表面沉积与刻蚀的方法修饰了SAPO-34分子筛，并借助智能重量分析仪测定客体分子的扩散曲线，从而直接量化表面渗透率与晶内扩散系数。结果表明客体分子的表面渗透率发生改变，而晶内扩散性质几乎不变。通过甲醇制烯烃催化反应评价表明，增大表面渗透率（即减小表面阻力），可以延长分子筛的使用寿命，并且提高低碳烯烃的选择性。本工作通过直接定量地调节表面阻力来控制催化反应的性能，揭示了表面阻力在分子筛催化中具有十分重要的作用，为调控沸石催化反应性能提供了新思路，进一步加深了扩散与反应性能关联的认知深度。

该工作的第一作者是我所DNL1206组博士彭诗超。上述研究工作得到国家自然科学基金重大项目的支持。